环境学院朱云庆团队在电化学催化降解水中新兴污染物和去除硝酸盐技术方面取得系列成果

近期，威尼斯官网环境科学与工程学院朱云庆副教授课题组在光/电催化降解水中新兴污染物和去除硝酸盐技术方面取得系列成果，在国际权威期刊Applied Catalysis B: Environmental(IF: 24.319)、Separation and Purification Technology(IF: 9.136)、Nanoscale(IF: 8.307)、pplied Surface Science(IF:7.392)和Chinese Chemical letters(IF: 8.455)等发表多项成果，为新型电极材料微纳尺度构筑、新兴污染物的降解和水中氮污染治理提供了理论依据和技术支持，部分研究成果如下。

【成果1】电化学诱导氧化亚铜阴极原位重构实现水中硝酸盐高效去除

开发高效稳定的电催化剂是实现硝酸盐（NO₃⁻）污染水体电化学脱氮的关键，对缓解人为造成的自然界氮循环失衡具有重要的环境意义。揭示电催化反应过程中催化材料的演变和识别真实的活性位点，对于设计和制备高效电催化剂具有重要指导意义。朱云庆副教授等通过实验和理论模拟探究了电催化硝酸盐还原过程中氧化亚铜（Cu₂O）的演变过程和催化还原机理，并揭示了NO₃⁻在重构催化剂Cu₂O/Cu表面的吸附和还原过程。针对实际硝酸盐废水的脱氮需求提出了“NO₃⁻→ NH₄⁺→ N₂”两阶段去除路线，为Cu基催化材料的工程应用提供了新的材料基础和理论支撑。该成果发表于环境领域Top期刊《Applied Catalysis B: Environmental》，威尼斯官网2019级博士生周建军为第一作者，7026威尼斯官网为第一单位和通讯单位。

【成果2】Pt掺杂和金属载体强相互作用增强DSA电极电催化降解水中PFOA的效果

针对电催化反应中贵金属催化剂成本高、廉价催化剂活性低和寿命短的问题，发展电化学催化材料表面微结构以及催化剂化学组成的调控方法，从分子尺度调节催化活性位点的组成和配位微环境，同时达到优化活性位点的电子结构、提高催化性能以及改善电子传输性能和催化电极使用寿命的目的。引入“金属载体强相互作用”的催化剂设计概念，创新水相法制备单分散Pt纳米颗粒，改进传统的Ru-Ir复合电化学催化电极，设计了Ru-Ir金属氧化物包覆Pt纳米颗粒的新型电化学催化电极，调控电化学催化过程的活性中心和配位微环境，进而发展出了具有高催化活性、高电荷传输性能、高使用寿命的电催化电极材料，将原始Ru-Ir复合材料电化学催化分解和矿化有机污染物的活性和寿命都大幅提高（电催化反应效率提高30%，电极使用寿命提高1倍）。

【成果3】Pt纳米团簇的可控制备与RuO₂-IrO₂共同电催化降解水中四环素

Pt原子级工程以实现最小的Pt用量和最大的电催化性能是一种有效的电催化剂设计策略。本工作展示了一步合成超小的L-半胱氨酸保护的Pt纳米团簇（NCs）并与RuO₂-IrO₂共同电催化降解四环素的路线。得益于巯基配体的保护和原子精密结构，该纳米团簇电催化剂不仅表现出优异的抗烧结性能，而且对四环素的降解表现出优异的电催化活性（降解效率为100%，矿化率为73.8%）和高稳定性，证明了Pt NCs催化剂在实际技术条件下工业电化学氧化的应用潜力。此外，通过使用液相色谱-质谱法识别降解中间产物，提出了四环素的电催化降解机制。这项工作为提高Pt基电催化剂的电催化性能提供了一种有效的原子级工程策略，对抗生素污染废水的环境修复具有重要意义。

【成果4】Ag单原子修饰S_1.66-N_1.91/TiO_2-x光催化活化过硫酸盐降解双酚A

本研究通过在S,N-TiO_2-x纳米复合材料上原位光还原银，合成了单原子光催化剂Ag_0.23/(S_1.66-N_1.91/TiO_2-x)，并在可见光照射下，促进了孤立的Ag原子从Ag⁺还原为Ag⁰，即通过过硫酸钾的异质活化作用降解双酚A(BPA)。并且利用一系列表征来评估其结构、理化性质、形态和电子特性。结果证明，Ag_0.23/(S_1.66-N_1.91/TiO_2-x)拥有高效的光生载体分离和运输能力，促进高的SO₄·-和·OH自由基产率。电子顺磁共振实验表明，SO₄·-和·OH共同参与了BPA的降解。Ag_0.23/(S_1.66-N_1.91/TiO_2-x)单原子光催化剂对BPA的协同降解活性比同类产品高2.4倍，双酚A的矿化率也达到48.73%。

新闻小贴士：

朱云庆，博士，副教授，博导。研究方向水污染控制工程和光/电催化技术与过程研究，主持国家重点研发计划子课题、国家自然科学基金项目、陕西省重点研发计划项目、浙江省重点研发计划项目等国家级和省部级项目8项，企业委托研究项目8项。申请发明专利30余件，授权10余件，其中授权美国专利1件，已转化专利技术6项。以第一作者或通讯作者在Appl. Catal. B: Environ.、J. Membr. Sci.、Chemosphere、Sci. Rep.等国内外发表SCI论文30余篇，研究成果成功应用于中化集团污盐深度处理项目，博天环境集团、维尔利环保集团等的重点水处理工程项目。应邀担任Frontiers in Chemistry副主编、Chinese Chemical letters青年编委，并担任Appl. Catal. B: Environ.、J. Hazard. Mater.、Chemical Engineering Journal、Applied Surface Science等十余个国际权威期刊审稿人。

（核稿：王念东 编辑：刘倩）